Bon, j'ai un cours de linguistique informatique et sérieux je comprends absolument rien, c'est du chinois pour moi. Là pour mercredi j'ai un travail à remettre et je suis au bord de la panique.
On a un texte. Il faut:
             - identifier les problèmes posés par le découpage en phrases;
             - suggérer des solutions (dans nos mots pour les difficiles et sous forme de programme pour les faciles).
 
qqn a une solution? merci de me contacter par e-mail.  
 
Voici le texte:
 
L'uranium
 
MICHEL CUNEY
directeur de recherche
au centre national de la recherche scientifique
 
JACQUES LEROY
Professeur à l'Université de Nancy 1
 
MAURICE PAGEL
directeur de recherche
au centre national de la recherche scientifique
INTRODUCTION
 
En 1789, un chimiste allemand, Martin Heinrich Klaproth, reconnaît un nouvel élément chimique dans de la pechblende provenant de Saxe. La planète Uranus venant d'être découverte huit années auparavant par Herschel, cet élément est appelé uranium. Cependant, Klaproth n'a préparé
que l'oxyde d'uranium. C'est en 1841 qu'un chimiste français, Eugène Melchior Péligot, isole l'uranium métal en réduisant le tétrachlorure d' uranium par le potassium.
 
A cette époque, l'uranium sert de colorant dans l'industrie de la céramique, du verre et la fabrication d'émaux.  Il semblerait que les Indiens Navajo et Ute utilisaient la carnotite, un
vanadate d' uranium et de potassium de couleur jaune canari, pour décorer leur corps lors des fêtes. C'est d'ailleurs dans cette région du Colorado que sera trouvée, en 1898, la première minéralisation à uranium-vanadium des Etats-unis. En France, le premier minéral d' uranium, l'autunite, un phosphate d'uranium, a été découvert en 1800 par Champeaux, à Saint-Symphorien-de-marmagne près d'Autun.
 
En 1896, Becquerel observe qu'une plaque photographique mise en contact dans l'obscurité avec un
minerai d' uranium est impressionnée. Il émet alors l'hypothèse du rayonnement radioactif En 1898, Pierre et Marie Curie réussissent à cristalliser, à partir de pechblende provenant de
Joachimsthal (Tchécoslovaquie), un chlorure de baryum contenant un élément radioactif nouveau, qu'ils proposent d'appeler le radium. Cet élément est isolé sous sa forme métallique en 1910 par Debierne.
 
A partir de cette époque, les minerais d' uranium sont prospectés dans le monde, mais uniquement pour l'extraction du radium à usage médical. Les premiers minerais traités proviennent d'Allemagne, de France et du Portugal. En 1913, les Etats-unis commencent à utiliser les minerais de l'Utah et du Colorado. Après la découverte des importants et riches gisements du Congo belge, et en particulier celui de Shinkolobwé, la Belgique monopolise le marché mondial. Le Canada entre ensuite dans la compétition avec la découverte des gisements du grand lac de l'Ours et les nouvelles villes minières portent le nom de radioéléments, Uranium City, près du lac Athabasca, et Radium City, près du grand lac de l' ours.
 
Au début de la deuxième guerre mondiale, l'uranium va devenir l'objet de nombreuses convoitises après la découverte de la fission nucléaire. Entre 1934 et 1939, les travaux de Fermi et de son équipe, en Italie, montrent que les atomes d' uranium fissionnent sous l'effet d'un bombardement neutronique en produisant une énergie considérable. La preuve chimique de la fission est apportée en 1939 par les allemands Otto Hahn et Fritz Strassmann. Puis diverses équipes dans plusieurs pays découvrent le mécanisme de la réaction en chaîne et son utilisation pour la production d'énergie à des fins civiles ou militaires. En France, de mai 1939 à mai 1940, H. Alban, F. Joliot, L. Kowarski et F. Perrin déposent des brevets relatifs à des réactions nucléaires, à
leur modération, d'une part (piles), à leur utilisation comme explosif, d'autre part (bombes).
 
En 1939, Albert Einstein, sous la pression d'un groupe de chercheurs, informe le Président Roosevelt de l'intérêt de la fission pour la réalisation de bombes de très forte puissance. Il en résulte la mise en oeuvre du projet manhattan, qui aboutit le 2 décembre 1942 à la réalisation de la première réaction en chaîne dans un laboratoire localisé sous le stade de l'Université de Chicago. La première bombe expérimentale explose dans le désert du Nouveau-mexique le 16 juillet 1945 et un peu moins d'un mois plus tard c'est le bombardement d'Hiroshima (6 août 1945) et de Nagasaki.
 
Après la guerre, une intense prospection de l'uranium se développe. En France, le premier gisement de pechblende massive est découvert en novembre 1948, à La Crouzille en Haute-vienne (filon Henriette), par les prospecteurs du commissariat à l' energie atomique.
 
L'utilisation civile de l'énergie nucléaire se développe mais connaît des périodes difficiles. Après un démarrage relativement lent, lié aux problèmes de mise au point de réacteurs fiables
et économiquement rentables, la construction de centrales connaît une première période d'expansion rapide jusque vers le milieu des années 60.
 
La production d'uranium, après une période d'accroissement rapide entre 1948 et 1955, connaît à son tour une phase de surproduction et en conséquence de récession.
 
L'énergie nucléaire se trouve alors en compétition avec d'autres ressources énergétiques (charbon, hydroélectricité et surtout pétrole) à bas prix. Ceci entraîne un ralentissement des programmes d'installation de centrales électronucléaires et de prospection dans certains pays, en
particulier aux Etats-unis. En France, cependant, l'effort de prospection est maintenu dans ces années difficiles. Après la crise pétrolière de 1973 et les prévisions très pessimistes du Club de Rome sur les réserves énergétiques, la construction de nouvelles centrales et la production d'uranium connaissent de nouveau une phase d'expansion très rapide jusqu'en 1980. Une nouvelle période difficile apparaît alors avec le fort ralentissement de l'économie mondiale, diminuant
considérablement les besoins énergétiques, et la recherche d'économies d'énergie. A ces facteurs s'ajoutent une baisse du prix du pétrole, la découverte d'importants gisements d' uranium à forte teneur au Saskatchewan (Canada) et dans les Territoires du Nord (Australie), la mise au point de
nouveaux types de combustibles conduisant à une diminution de la consommation d'uranium dans les
centrales et la pression des groupes écologiques, en particulier à la suite de l'accident de la
centrale américaine de Three Mile Island et celui plus récent et plus grave de Tchernobyl en URSS. Depuis plusieurs années, la prospection de l'uranium est très fortement ralentie.  
 
Après une présentation générale des principales propriétés physiques et chimiques de l'uranium (chap. I), la connaissance de la distribution de l'uranium dans les minéraux (chap. II), dans les roches et les eaux (chap. III), dans les magmas et en solution (chap. IV) permet une présentation
des différents types de gisement (chap. V). Les deux derniers chapitres (chap. VI et VII) sont consacrés aux méthodes de prospection et à des données économiques.
 
Chapitre I  
propriétés physico-chimiques DE L'URANIUM
 
I.--Principales caractéristiques
 
L'uranium, de symbole U, est le 92e élément de la classification de mendeleev (numéro atomique 92). Sa masse atomique est de 238,03 et sa masse volumique de 18,95 g.cm-3. Il se présente sous la forme d'un métal gris-blanc dont la température de fusion est + 1 132 C et la température de vaporisation + 3 818 C.  L'uranium possède quatorze isotopes radioactifs dont les trois plus importants sont 238u, 235u et 234u.  L'uranium 238 fissionne naturellement (le noyau se scinde en deux noyaux plus légers). Sa constante de fission spontanée est de 8,46 10-17an -1, ce qui est environ 1 million de fois moins que la probabilité de désintégration. Les isotopes 238u et 235u sont les pères de deux familles radioactives dont les produits stables de filiation sont deux isotopes du plomb, respectivement 206pb et 207pb, alors que l'isotope 234u est un des éléments de la chaîne de désintégration de 238u. La période radioactive de 238u étant beaucoup plus longue
que celle de 235u, le rapport 235u/238u a diminué au cours de l'histoire de la Terre.
 
Isotope %Isotope tU stable fils 238u99,2745206pb1,55125.10-10 an -14,47.109 ans 235u0,7200207pb9,8485. 10-10 an-17,13.108ans 234u0,00548206pb2,79.10-6 an-12,48.105 ans  
: constante de désintégration (probabilité pour qu'un atome se désintègre par unité de temps).
 
T: période radioactive (temps nécessaire pour que la moitié du nombre de noyaux d'un isotope radioactif se transforme en noyaux stables, terminaux des chaînes de désintégration).
 
L'uranium possède cinq valences. Dans la nature, les deux principales sont les valences (IV) en
milieu réducteur et (VI) en milieu oxydant. Les valences (II) et (III) ne sont obtenues qu'en laboratoire. La valence (V) existe dans les solutions naturelles, mais elle est difficile à mettre en évidence. Enfin, dans les minéraux, seules les valences (IV) et (VI) ont été identifiées.
 
Le rayon ionique de l'uranium varie en fonction de son état de valence et de sa coordinance, c'est-à-dire du nombre d'atomes auxquels il est lié dans une structure cristalline.
 
Coordinancerayon ionique ( )
 
U (III)61,025
U (IV)60,89
 
81,00
U (V)60,76
U (Vl)60,73
80,86
 
II.--La désintégration radioactive
 
La désintégration radioactive de l'uranium s'effectue par deux types d'émission de particules, les particules ó alpha et les particules bêta, qui donnent naissance à une famille d'isotopes radiogéniques (fig. 1). Le noyau peut rester à l'état excité. Pour retourner à son état initial, il émet des radiations électromagnétiques appelées radiations gamma.
 
Les particules ó sont des noyaux d'hélium (2 protons + 2 neutrons) qui sont produits par la réaction nucléaire suivante:
 
Abx A-4Z-2Y + 42ó
 
 
A: nombre de masse = nombre de protons et de neutrons;
Z: numéro atomique = nombre de protons; X: isotope père; Y: isotope fils.
Exemple:
2389u 23490th + 42ó
 
Les particules ó ont des énergies de quelques Mev. Un ev (électron-volt) est l'énergie cinétique acquise par un électron soumis à une différence de potentiel de 1 V (1,6 10-9 J ou 1,6
10-2 erg). Cette énergie sera dissipée dans le milieu environnant sur des distances très courtes. Par exemple dans l'air, ces particules n'ont un trajet que de quelques centimètres. Lors de leur interaction avec la matière, les particules ó perdent leur énergie par ionisation. Il y a un échange régulier d'électrons entre la particule ó et le milieu absorbant et excitation des atomes. Le trajet des particules ó tend a être rectiligne.  Les particules correspondent aux électrons produits lors de la transformation spontanée d'un neutron selon la réaction:
Neutron proton + - + n- + E
(avec -: émission bêta; n-: antineutrino; E: énergie dégagée).  Ainsi, si un noyau émet un électron, il gagne une charge positive tandis que la masse reste constante.
 
AZX AZ+1y+e- 234 90 Th 23491pa + e-
Dans les familles 238u 235u et 232th les particules ont des énergies de quelques dizaines à quelques milliers de kev. Le pouvoir de pénétration dans la matière des particules est de l'ordre de cent fois supérieur à celui des particules ó d'énergie équivalente.
 
Fig. l.--famille radioactive de l'uranium 238.
 
III.--Les effets de la radioactivité sur les minéraux
 
Les émissions de particules ó par l'uranium, le thorium et leurs descendants, provoquent le déplacement des atomes et désorganisent la structure des minéraux, en particulier des silicates (coffimite, thorite, zircon, allanite...). Cette désorganisation du réseau, appelée métamictisation, conduit à leur amorphisation. Le degré de métamictisation s'accroît avec la quantité d'uranium contenue dans le minéral et avec le temps. La métamictisation s'accompagne souvent d'une hydratation du minéral avec augmentation importante du volume.
Des fissures radiales caractéristiques apparaissent dans les minéraux avoisinants. Le rayonnement ó tend également à détruire la structure des minéraux en contact avec les minéraux uranifères, d'où les fossés de destruction existant par exemple autour de l'uraninite et la formation de
halos pléochroïques dans certains minéraux (biotite en particulier).
 
 
Cependant certaines espèces minérales, telle que la monazite, ne sont pratiquement jamais métamictes, même avec des âges et des teneurs en radioéléments élevés.
 
Les émissions et ne provoquent que très peu de déplacements d' atomes. Leur effet principal est
 
l'ionisation qui peut induire une coloration de certains minéraux. En fonction de sa teneur en éléments traces un cristal de quartz peut devenir enfumé ou améthyste sous l'effet de ces
émissions.  
 
IV.--Un déséquilibre 235u-238u naturel: les gisements du bassin de franceville (Gabon)
 
La découverte en 1972 d'une proportion anormalement faible en 235u dans un hexafluorure naturel provenant d'une unité de conversion de Pierrelatte au CEA va entraîner la mise en évidence d'un phénomène unique à ce jour dans le monde, et s'étant produit dans le gisement d' uranium d'Oklo
au Gabon d'où cet uranium était issu.  Des proportions extrêmement basses de 235u sont mesurées, jusqu'à des valeurs légèrement inférieures à 0,3% par rapport à une abondance normale de 0,72%. Très vite, l'explication se tourne vers l'existence de réacteurs de fission naturels. Ces réactions sont prouvées par la présence, dans ce gisement, de produits de fission et surtout par l'analyse isotopique des terres rares.  Ces éléments présentent des compositions isotopiques différentes de celles rencontrées habituellement et permettent de calculer le rendement de fission des réacteurs. Il est également possible d'évaluer la durée moyenne de fonctionnement d'une zone de réaction, et des valeurs de six cent mille à huit cent mille ans sont proposées.
Dans la région d'Oklo-okelobondo plus d'une dizaine de zones de réaction ont déjà été découvertes. 800 t d'uranium auraient ainsi participé aux réactions dans les zones 1 à 6.
 
Quelles sont les conditions nécessaires pour aboutir à la fission naturelle? Il faut d'abord que la quantité de 255u dépasse une valeur critique pour que la densité de neutrons produits soit suffisante pour entretenir une réaction en chaîne. Ainsi à l'époque du fonctionnement des réacteurs d'Oklo, il y a environ deux milliards d'années, l'initiation des réactions a nécessité des teneurs en uranium supérieures à 20 % et une géométrie favorable. A cette époque, la proportion de 235u était supérieure à 3%. On remarquera que cette valeur est assez voisine de la composition de l'uranium ennchi utilisé actuellement dans les réacteurs industriels à eau pressurisée.
 
D'autres facteurs sont également nécessaires pour le développement et l'entretien de ces
réactions nucléaires naturelles. La préænce d'eau en quantité suffisante est indispensable pour
ralentir les neutrons et contrôler la réaction. L'absence d'éléments qui arrêtent la propagation de la fission, tels que le bore ou les terres rares, est également un facteur important.
 
Il semble donc que les minéralisations du bassin de franceville soient exceptionnelles. Ce sont, en effet, les premières concentrations chimiques d'uranium à fortes teneurs reconnues jusqu'à présent dans la lithosphère. Il n'est pas exclu cependant que d'autres minerais puissent présenter de telles anomalies isotopiques. Des calculs théoriques montrent qu'avec des conditions très favorables des réactions ont été possibles entre 1,8 et 1,3 milliard d'années, c'est-à-dire au moment où se constituaient de très nombreuses concentrations d'uranium à la surface de la Terre. Mais les vérifications réalisées jusqu'à maintenant se sont toutes avérées négatives. Sur le plan de l'exploitahon des gisements, l'enjeu est d'importance puisqu'un minerai ayant subi au cours de son histoire, des réactions nucléaires naturelles perd une grande partie de sa
valeur économique par disparition de 235u qui est le combustible utile.
 
Enfin, ce phénomène de réaction nucléaire naturelle offre un intérêt exceptionnel pour la prévision du comportement des radioéléments dans les projets de stockage des déchets nucléaires industriels.
 
V.--Applications aux processus géologiques
 
Les propriétés radioactives particulières de l'uranium, son degré d' oxydation variable, son rayon ionique et son degré de coordinance élevés, permettent de quantifier de nombreux
processus géologiques. La distribution de l'uranium, avec celle du thorium et du potassium, permet d'évaluer la production de chaleur dans le globe terrestre. L'uranium est à la base de méthodes de datation d'événements géologiques anciens ou récents, et indirectement, par les traces de fission, de la caractérisation des paléotempératures dans la croûte terrestre.
C'est également un bon indicateur du degré d' évolution des magmas, des processus d'oxydo-réduction dans les roches et dans les eaux...
 
1. La production de chaleur.--Dans le globe terrestre, l'existence de températures élevées en profondeur est bien connu, en particulier grâce aux émissions volcaniques qui en sont des manifestations particulièrement spectaculaires.
 
Des estimations indiquent qu'environ 30% de la chaleur actuelle du globe proviennent de la phase d'accrétion initiale de la matière planétaire, de la ségrégation du noyau et de la chaleur dégagée par la cristallisation de la graine à partir du noyau externe encore liquide. Mais s'il n'y avait pas d'autres sources de chaleur, la température à l'intérieur de la Terre décroîtrait beaucoup plus rapidement. La perte de chaleur actuelle (2,4 x1020cal/an) correspond au flux de chaleur moyen (1,5 microcal/cm2/s) traversant l'ensemble de la croûte terrestre. Le flux de chaleur est le produit de la vanation de température avec la profondeur par la conductivité thermique de la roche.
 
Les 70% de chaleur restant sont produits par la désintégration des éléments radiogéniques, les plus significatifs étant, par ordre d'importance décroissante, l'uranium, le thorium et le
potassium.
 
Les variations du flux de chaleur à la surface du globe terrestre peuvent rendre compte de la distribution des éléments radioactifs et en particulier de l'uranium, avec la profondeur.
Des mesures systématiques de flux et de production de chaleur, effectuées en Bretagne, ont mis en évidence une zone de la croûte terrestre fortement enrichie en radioéléments (fig. 2).
 
Fig. 2.--Carte de production de chaleur exprimée en W/m3 pour le massif armoricain
 
C'est dans cette zone que se localisent préférentiellement les granites riches en uranium, tels que ceux de Mortagne et de Pontivy qui contiennent d'importants gisements d' uranium.
De tels travaux ont également été réalisés dans le massif central français. Cependant la remontée du manteau, responsable de l'activité volcanique récente et de nombreuses sources thermales de cette région, perturbe les corrélations entre flux et production de chaleur.
 
Du fait de la désintégration continue des éléments radioactifs, leur abondance décroît avec le temps. La production de chaleur était donc beaucoup plus importante dans le passé.
Elle a diminué d'un facteur de l'ordre de 4 depuis la formation de la Terre, il y a 4,49 milliards d'années.
 
2. datation d' événements géologiques.--La détermination d'un âge est basée
sur le fait que la vitesse de décroissance radioactive d'un radionucléide est constante au
cours du temps. C'est pourquoi l'uranium et ses descendants sont utilisés pour la datation d' événements géologiques anciens ou récents. Plusieurs méthodes ont été développées:  
--les méthodes uranium-plomb et plomb-plomb;
--l'utilisation des isotopes fils;
--les traces de fission.
 
 
La méthode uranium-plomb.--Le 206pb et le 207pb résultant respectivement de la désintégration de 238u et 235u, ainsi que le 208pb qui dérive de l'isotope 232th du thorium, forment ce que l'on appelle le plomb radiogénique, par opposition au 204pb qui ne résulte pas d'une désintégration. Connaissant la loi de désintégration des isotopes de l' uranium, il est possible de calculer
l'évolution théorique des concentrations des différents isotopes de l' uranium et du plomb en fonction du temps. Cette évolution théorique s'exprime, dans un diagramme ayant pour ordonnée le rapport 206pb/238u et pour abscisse le rapport 207pb/235u, par une courbe appelée Concordia (fig. 3).
 
Fig. 3.--courbe concordia et droite discordia dans un diamme 206pb/238u - 207pb/235u. La courbe est graduée en milliards d'années.
 
Les rapports de concentration des isotopes de U et Pb mesurés sur un échantillon par spectrométrie de masse à thermo-ionisation ou par microsonde ionique se localiseront sur cette
courbe et permettront de déterminer un âge. Cet âge sera alors appelé âge concordant. Deux conditions doivent toutefois être remplies par l'échantillon analysé pour obtenir un résultat correct:  
--il ne doit pas contenir de plomb au moment de sa formation, ce qui aurait pour effet de vieillir artificiellement le minéral; cependant lorsque la composition isotopique du plomb peut être déterminée avec précision sur un minéral non uranifère associé, une correction est alors
possible  
--aucun apport ou départ d'uranium ou de ses descendants ne doit avoir eu lieu depuis sa formation; c'est la condition de système fermé.
 
Le rayon ionique très élevé du plomb empêche généralement son incorporation dans la structure des minéraux uranifères, lors de leur croissance. La première condition est ainsi très souvent remplie. Ceci facilite, par contre, le départ du plomb radiogénique hors de la structure du minéral.  Ainsi la condition de système fermé est rarement respectée. Les âges isotopiques deviennent alors discordants.  S'il s'agit d'une diffusion continue dans le temps, les résultats analytiques obtenus sur plusieurs lots de minéraux prélevés sur le même échantillon, vont définir une courbe passant par l'origine, localisée sous la Concordia et la recoupant dans sa partie supérieure. Cette intersection supérieure correspond à l'âge de formation du minéral. Dans le cas d'une perte en plomb unique induite par une augmentation de température, brève à l'échelle des temps géologiques ou par une altération de surface, deux âges peuvent être déterminés. Les  
résultats analytiques obtenus sur plusieurs lots de minéraux d'une même roche ayant subi des pertes différentes en plomb, vont alors définir une droite dont l'intersection supérieure correspondra à l'âge de la cristallisation du minéral et l'intersection inférieure à celui de l'événement thermique ou à l'épisode d' altération.  Dans le cas où deux ou plusieurs événements successifs se produisent, la détermination de l' âge devient délicate et le plus souvent impossible. Cette méthode a été appliquée à la plupart des minéraux d' uranium et des minéraux accessoires uranifères pour dater la formation de gisements d' uranium ou la cristallisation de
roches magmatiques.
 
Du fait de la constante de désintégration très faible des isotopes de l' uranium, il n'y a pas de limite supérieure à cette méthode. Pour les périodes très anciennes, c'est un des chronomètres
les plus précis. Les plus anciennes roches de la Terre, localisées au Groenland, ont été datées par cette méthode à 3,77 milliards d'années. Des âges plus anciens ont été déterminés récemment par microsonde ionique sur zircon. Par contre, pour des âges inférieurs à quelques dizaines de millions d'années, des déterminations fiables et précises sont difficiles à obtenir du fait des très faibles quantités de plomb formées.
 
La méthode plomb-plomb utilise l'évolution théorique au cours des temps géologiques des rapports de concentration entre les isotopes radiogéniques fils stables 207pb et 206pb et le 204pb, sans tenir compte de l'uranium. Elle peut parfois permettre de dater certains échantillons non  
datables par d'autres méthodes, comme les minéraux de plomb (galène) moyennant certaines hypothèses.
 
La méthode isochrone uranium-plomb peut fournir de bons résultats s'il n'y a ni apport ni
départ de radioéléments dans le minéral analysé, ce qui, nous l'avons vu, est rarement le cas pour les minéraux uranifères. Nous ne détaillerons donc pas le principe et les applications
de cette méthode. Les méthodes de datation basées sur les déséquilibres dans les familles de
l'uranium.--Elles sont nombreuses et permettent la datation d'événements récents (moins de 1
million d'années).  
 
Elles reposent sur le comportement géochimique variable des différents descendants de l'uranium.
Ces méthodes peuvent être classées en deux groupes selon qu'il y a, au moment du dépôt, absence d'un élément fils ou excès de cet élément par rapport à l'élément père. Pour le premier groupe, dans le cas par exemple d'un minéral n'incorporant que de l'uranium, on pourra utiliser des couples d'éléments fils tel que 230th-234u pour la famille de 233u. Cette méthode a été appliquée aux coraux. Pour le second groupe, sachant par exemple que le rapport d' activité 234u/233u est très constant dans l'eau de mer (1,14), une datation de minéraux ayant incorporé de l'uranium marin (phosphates) est possible.
 
Dans les roches volcaniques, le système 230th-238u peut fournir des informations chronologiques. Au moment de la mise en place de ces roches, les phases minérales ont des rapports 230th/232th identiques mais des rapports 238u/232th différents: deux isotopes d'un même élément ne fractionnent pas dans un magma tandis U et Th se répartissent différemment dans les minéraux qui cristallisent à partir de ce magma. Avec le temps, ces rapports évoluent et déterminent une droite appelée isochrone interne dont la pente varie en fonction de l'âge. Les déséquilibres dans la famille de l'uranium peuvent également être utilisés comme traceurs pétrogénétiques pour l'étude du fractionnement chimique durant la fusion partielle, la contamination d'un magma, le temps de résidence d'un magma dans une chambre, les altérations postérieures à l'éruption, etc.
 
Ces problèmes de géochimie isotopique et leur utilisation possible comme traceur géochimique ou
outil de datation ont été présentés dans un excellent ouvrage édité par Ivanovich et Harmon (1982).
 
Les traces de fission de l'uranium.--Lors de la fission de l'uranium, il y a émission de deux fragments de fission dans deux directions opposées et création d'une zone linéaire de dégâts appelée "trace latente" dans les minéraux. Dans la nature, 238u possède une constante de fission spontanée suffisamment faible (8,46.10-17an-l) pour produire une densité de traces mesurable. En 1959, Silk et Barnes ont observé pour la première fois une trace de fission à l'aide d'un microscope électronique à transmission.  Mais pour l'utilisation des traces de fission en géologie on procède à une attaque chimique préférentielle qui permet de mieux visualiser cette trace au microscope optique; elle est alors appelée "trace révélée".
 
Lorsqu'un échantillon est soumis à un flux de neutrons thermiques, seul 235u subit une fission induite. Il est alors possible d'enregistrer ces traces induites dans un détecteur et de réaliser ainsi une cartographie de l'uranium. En pratique, on utilise un détecteur naturel (mica) ou un
polymère. Ce détecteur est fixé contre la surface polie d'un échantillon de roche ou de minéral et l'ensemble est irradié dans un réacteur nucléaire.
 
 
Après révélation chimique des traces latentes dans le détecteur, une image fidèle de la répartition de l'uranium est obtenue.
 
Une cartographie de l'uranium et de ses descendants émetteurs ó peut également être obtenue grâce à l'enregistrement des particules ó résultant de la désintégration radioactive naturelle des radioéléments. Cet enregistrement est réalisé sur des émulsions photographiques sensibles aux particules ó ou sur des plastiques.  Cette image ne révèle pas que l'uranium et ses descendants radioactifs, mais également le thorium et ses descendants. Cette cartographie est fidèle si l'équilibre séculaire entre l'uranium et ses descendants est conservé. Les quantités d'uranium sont sous-évaluées, si des mouvements récents d'uranium ont eu lieu (perte des émetteurs ó), ou surévaluées, si des accumulations récentes d'émetteurs ó (radium par exemple) se sont produites.
 
En exploration minière et pour la compréhension des déséquilibres dans les séries de U, il est d'ailleurs intéressant de comparer la distribution des traces de fission induites avec celle des émissions ó comme le montrent les deux exemples suivants. L'existence de concentrations importantes d'uranium, révélées par traces de fission, alors qu'aucune anomalie n'apparaît sur le
film autoradiographique, indique un dépôt très récent de l'uranium. Inversement, la présence de fortes concentrations de traces ó au-dessus d'imprégnations manganésifères, alors que l'image des traces de fission ne montre aucune concentration significative en u, indique un piégeage de produits fils, souvent le radium, sur ce manganèse.  Outre cet aspect cartographique, les traces de fission offrent une formidable potentialité en géochronologie et en géochronothermométrie. La quantité de traces de fission spontanées enregistrées dans un minéral dépend de deux facteurs: l'âge du début de rétention des traces latentes et la concentration en uranium.
 
La concentration en uranium est déterminée par une irradiation neutronique du minéral qui induit la fission de 235u créant ainsi des "traces latentes induites" proportionnelles à la concentration en 235u, au flux neutronique ý et à la section efficace de 235u. Ainsi, après avoir
 
déterminé les densités de traces induites et spontanées on pourra calculer un âge selon l'équation suivante:
t = 1 Log [1 + K d Ps õý] d f Pi
t = âge du debut de rétention des traces latentes;
d = constante de désintégration de 238u (1,55125.10-10 an-l);
 
K = facteur tenant compte des conditions de révélation des traces;
f = constante de fission de 238u (8,46.10-17 an-1);
 
Ps = densité des traces spontanées;
Pi = densité des traces induites
Õ = section efficace de 235u (582.10-24 cm2);
Ý = flux neutronique.
 
Pour de nombreux minéraux, et en particulier ceux qui sont le plus couramment utilisés (apatite, zircon, sphène), l'âge obtenu n'est qu'un âge apparent, car la longueur des traces spontanées diminue lors de l'histoire thermique de l'échantillon, entraînant une baisse de la densité des traces observée. Il faudra donc faire intervenir un facteur de correction et deux méthodes sont possibles soit celle des longueurs, soit celle des âges plateaux.
 
Pour reconstituer l'histoire du refroidissement d'un ensemble géologique une première approche consiste à utiliser des minéraux ayant des températures de rétention des traces de fission très différentes. La seconde méthode utilise le taux de raccourcissement des traces de fission en
fonction du temps et de la température.  Cette technique, en plein développement, est très performante, en particulier pour la reconstitution de l'histoire thermique des bassins sédimentaires. Elle permet par exemple de situer les minéralisations uranifères dans l'histoire diagénétique du bassin ou d'apporter des contraintes supplémentaires en recherche pétrolière.
 
3. Propriétés dues au rayon ionique et à la valence de l'uranium.--Du fait de son rayon ionique et de son degré de coordinance plus élevés que celui de la plupart des éléments, l'uranium
s'incorpore difficilement dans la structure des minéraux essentiels des roches. Pendant la
cristallisation progressive d'un magma, par exemple, le liquide silicaté résiduel s'enrichit continuellement en uranium. L'extraction successive de fractions de liquides silicatés à différents stades de la cristallisation du magma produit après cristallisation une suite de
roches de plus en plus riches en uranium. La détermination des teneurs en uranium dans les roches représente donc un indicateur du degré de cristallisation dite fractionnée de ces magmas. Dans le cas de granites très riches en uranium, cet indicateur est cependant souvent perturbé par le lessivage plus ou moins important de l'uraninite (UO2) ou des minéraux uranifères métamictes par les solutions superficielles oxydantes.
 
Les différents états de valence de l'uranium en font également un indicateur relatif des conditions d' oxydoréduction dans les milieux géologiques. Dans le cas d'un magma à caractère réducteur, l'uranium sera essentiellement sous forme tétravalente et s'enrichira au cours d'un processus de cristallisation fractionnée, ce qui est observé dans la plupart des roches d'origine magmatique. Au contraire, en condition oxydante, l'uranium est en grande partie sous forme pentavalente et surtout hexavalente et passe préférentiellement dans les fluides expulsés du magma en fin de cristallisation. C'est ce qui a été observé, par exemple, dans le granite de beauvoir (nord du massif central français). Des exemples provenant d'autres milieux, tels que les
sédiments ou les fluides superficiels ou profonds seront présentés lors de la description des gisements.  
 
Chapitre II
 
SITES DE L'URANIUM DANS LES ROCHES ET LES MINÉRALISATIONS
 
Dans les roches, l'uranium est localisé dans plusieurs sites. Il peut:
 
--être l'élément essentiel de certains minéraux;
--se présenter en substitution dans des minéraux pour la plupart très communs, mais généralement peu abondants dans les roches et appelés pour cette raison minéraux accessoires;
--être en traces dans les principaux minéraux constituant les roches;
--s'adsorber sur la surface des minéraux;
--s'associer avec la matière organique;
--être à l'état dissous dans les fluides géologiques.
 
La figure 4 donne les teneurs moyennes en uranium de quelques minéraux.
 
Fig 4. -- teneurs en uranium (en ppm) des principales phases minérales déterminées soit sur minéraux séparés (barre), soit par la méthode des traces de fission (TF)  
 
I.--Les minéraux d' uranium
 
Deux groupes peuvent être distingués: les minéraux à uranium essentiellement tétravalent, de couleur généralement noire, et les minéraux à uranium hexavalent, présentant toujours des couleurs vives.
 
1. Les minéraux à uranium tétravalent.--L'uraninite de forme cubique est le principal
minéral d' uranium tétravalent. En fait dans la nature, sa composition est UO2+x, avec x
compris entre 0,1 et 0,7 selon le degré d' oxydation de l'uranium. Le terme pechblende correspond à une morphologie particulière, en sphérules. Sa masse volumique est élevée, 10 g/cm3, et sa dureté un peu inférieure à celle de l'acier. Cet oxyde cristallise dans le système cubique. La maille a0 (côté du cube élémentaire) de uo2 pur est 5,4707 ± 0,0003 Å.  L'accroissement des teneurs en plomb, produit depuis la formation du minéral, entraîne une dilatation de la maille, le plomb ayant un rayon ionique beaucoup plus élevé (1,29 Å) que celui de l'uranium (1 Å). La présence dans les oxydes d' uranium d'éléments à rayon ionique élevé (Th,terres rares, Ca,) dilate également la maille, tandis que les éléments à plus faible rayon ionique (Mn, Fe,Si...) et l'oxydation de l'uranium conduisent à sa contraction. Les oxydes d' uranium sont de couleur noire, présentent une cassure conchoïdale et un éclat brillant. Lorsqu'ils sont oxydés, ils deviennent ternes et ont tendance à s'hydrater. Sous la forme très hydratée, UO3, nh2o, ils prennent des couleurs allant du noir au jaune, à l'orangé, au rouge ou au brun et sont alors appelés gummites. Les gummites résultent de l'altération par les eaux de surface oxydantes de la
pechblende.
 
Le faciès uraninite cristallise à des températures supérieures à 300 C environ et peut contenir des quantités importantes d'éléments à grand rayon ionique tels que le thorium, les éléments des terres rares, etc. C'est, par exemple, la forme rencontrée dans les roches granitiques et les pegmatites riches en uranium. La pechblende cristallise généralement en dessous de cette température et peut contenir des quantités importantes d'éléments tels que le calcium, le manganèse, la silice, le plomb radiogénique, etc., tandis que le thorium et les éléments de terres rares sont rarement en concentrations supérieures à 1%. Ces éléments, comme le calcium, caractérisent le chimisme des solutions qui ont transporté l'uranium jusqu'à son lieu de  dépôt, le chirnisme de ce milieu de dépôt, ou des altérations postérieures. La pechblende est le principal minéral d' uranium exploité dans les gisements.
 
L'uranothorianite, (U, Th)O2, forme une solution solide complète entre l'uraninite uo2 et la thorianite tho2. Elle est de couleur noire et cristallise dans le système cubique avec un paramètre de maille qui s'accroît de 5,471 Å pour UO2 à 5,595 Å pour Tho2. Elle peut contenir des teneurs importantes en terres rares. La thorianite n'existe que dans les roches sans quartz et formées à haute température (700 à 900 C), les syénites, et les roches calcosilicatées résultant de la transformation de marbres au contact de magmas granitiques.
 
La thorite est le silicate de thorium (Thsio4).
 
Elle est de couleur brun clair. L'uranothorite (Th, U)Sio4 peut contenir jusqu'à 38% en poids de UO2 entre 600 et 750 C. Elle cristallise dans le système quadratique. Au bout de quelques dizaines de millions d'années elle commence à devenir métamicte. Elle devient alors progressivement isotrope, s'hydrate et tend à perdre l'uranium qu'elle contient. C'est un minéral commun des granites riches en thorium, mais peut également se former à basse température (200 à 400 C) dans des filons hydrothermaux tels que ceux du front Range (Colorado, Etats-unis).
 
La coffinite est le silicate d' uranium de formule U(Sio4)1-x, (OH)4x qui cristallise comme la thorite dans le système quadratique.  De couleur noire en agrégat, elle est transparente et brun-vert lorsque les cristaux sont de petite taille. Elle se présente rarement en aiguilles avec ses formes propres. Elle apparaît souvent sous forme concrétionnée, comme la pechblende. La coffinite n'est stable qu'à température inférieure à 360 C selon les études expérimentales.
 
C'est, par l'abondance, le second minéral de la plupart des gisements d' uranium hydrothermaux, soit comme minéral primaire, soit comme altération de la pechblende; mais c'est surtout le minéral primaire essentiel des gisements intrasédimentaires, tels que les gisements de type roll front dans les grès du Colorado aux Etats-Unis.
 
La ningyoïte orthorhombique, est un phosphate de formule générale: U1-xca1-xtr2x(PO4)2, 1-2h2o (avec 0,11 < x < 0,2 et TR = terres rares).  Elle s'exprime généralement sous la forme de cristaux aciculaires fusiformes, pouvant s'associer en agrégats étoilés. Elle est présente dans les gisements superficiels ou dans des remaniements de gisements à pechblende.
 
La brannérite est le titanate d' uranium le plus commun. La composition du pôle pur correspond à la formule Uti2o6. Cependant le calcium, le fer, l'yttrium, le thorium (jusqu'à 13% poids Tho2) se substituent fréquemment à l'uranium et la silice au titane. La brannérite cristallise dans le système monoclinique sous forme de baguettes aplaties, de couleur noire.
 
La limite supérieure de stabilité de la brannérite déterminée expérimentalement est d'environ 600 C. D'autres titanates d' uranium ont été synthétisés en laboratoire et il est probable que certains d'entre eux existent dans la nature.
 
La brannérite se rencontre surtout dans des filons hydrothermaux de moyenne température (300 à 500 C), tels qu'à La Gardette (Alpes francaises), à Bou Azzer (Maroc) dans une zone de métamorphisme au contact d'un granite, dans des gisements associés à des métasomatoses sodiques, comme à Zheltorechensk (Ukraine), ou encore dans des pegmatites comme à Château-lambert (Vosges). La brannérite s'altère fréquemment en une association uraninite + oxyde de titane.
 
Les oxydes complexes de U, Ti, Nb, Ta forment de nombreuses espèces minérales. Ils sont de teinte foncée, brunâtre, verdâtre ou noire et présentent une cassure concholdale à l'éclat résineux. Ils sont généralement métamictes. Leur teneur en uranium varie de 1 à 40% d'UO2, mais est généralement inférieure à celle des espèces précédemment décrites. Leur exploitation minière est
exceptionnelle. Le plus commun est la davidite qui cristallise dans le système hexagonal et a une formule générale AB3(0,OH)9 avec:
 
A = U, Fe2+, terres rares, Ca, Na, Zr, Th
B = Ti, Fe3+, U, V3+, Cr.
 
La bétafite et le microlite-pyrochlore cristallisent dans le système cubique avec pour formule respective AB3(0, OH)9 et A2B2O7 avec les mêmes éléments dans le site a mais avec Nb et Ta dans les sites b.  Ces minéraux se rencontrent dans des environnements de haute température, le plus fréquemment dans les pegmatites et dans certains types de granites  
 
2. minéraux à uranium hexavalent.
 
--Il s'agit d'un vaste groupe de minéraux comprenant plus de 400 espèces.  Chaque année de nouvelles espèces sont découvertes. Ils sont tous formés à partir du radical uranyle (UO2+2) associé à differents types d'anions complexes (hydroxydes, silicates, phosphates, vanadates, arséniates, sulfates, carbonates) et à un nombre variable de molécules d' eau. Des cations additionnels sont également présents dans certaines espèces. Leur structure est souvent de type mica avec un clivage (001) parfait, d'où le nom de micas d' uranium qui leur est parfois donné. Ils présentent souvent une couleur jaune, d'où l'appellation de "produits jaunes". Ils sont translucides à transparents et forment de très belles cristallisations extrêmement fragiles. Ils ont représenté des indicateurs facilement reconnaissables lors des premières prospections pour la
recherche des minéralisations uranifères proches de la surface.  Certains d'entre eux, la plupart des phosphates, sulfates et carbonates, fluorescent lorsqu'ils sont éclairés avec de la lumière ultraviolette.  Les éléments essentiels et en traces de ces minéraux reflètent fidèlement le chimisme des minéraux primaires, oxydes d' uranium tétravalent et minéraux associés dont ils proviennent par altération. Les minéraux d' uranium hexavalent peuvent également représenter des dépôts primaires dans certains types de gisements. C'est le cas par exemple des minéralisations à carnotite des calcrètes. Ainsi les termes "primaires" et "secondaires" doivent être appliqués aux concentrations minérales mais non aux minéraux eux-mêmes. La carnotite, la tyuyamunite, l'autunite et la torbernite sont les espèces les plus fréquentes.
 
La carnotite est un vanadate hydraté de potassium et d'uranium hexavalent de formule K2(UO2)2(VO4)2, 3h2o.  Elle est monoclinique, de couleur jaune canari à vert olive foncé en
fonction de l'état d'oxydation du vanadium dans le cristal. La carnotite se présente en agrégats microcristallins, disséminés ou en plaquages sur des fractures. Elle est abondante dans les gisements du plateau du colorado aux Etats-unis et dans les gisements superficiels, particulièrement les gisements de type calcrète. La tyuyamunite est un vanadate hydraté de calcium et d' uranium hexavalent de formule Ca(UO2)2(VO4)2, 5-8h2o.
 
Elle est orthorhombique, de couleur jaune canari à jaune citron. Elle est présente dans de nombreux gisements superficiels ou dans les zones oxydées de remobilisation des gisements. La
tyuyamunite s'est accumulée par exemple dans des cavités karstiques au Montana ou au Wyoming.
 
L'autunite est un phosphate hydraté de calcium et d'uranium hexavalent de formule Ca(UO2)2(PO4)2, nh2o .
 
Elle est quadratique, de couleur jaune citron à jaune soufre. Elle acquiert une teinte verte par déshydratation.  L'autunite est le minéral le plus courant des zones oxydées des gisements d' uranium sans cuivre. Elle est fluorescente aux rayons ultraviolets.
 
La torbernite ou chalcolite est un phosphate hydraté de cuivre et d'uranium hexavalent de formule Cu(UO2)2(PO4)2, 8-12h2o.  Elle est quadratique, de couleur vert émeraude. Elle est également, comme l'autunite, un des minéraux les plus communs présents dans les zones oxydées des gisements d' uranium contenant des minéraux du cuivre dans des environnements varies (granites, phates...). Contrairement à l'autunite elle n'est pas fluorescente.
 
II.--L'uranium en substitution
 
L'uranium se substitue à certains éléments (Th, Ca, Zr) dans la structure des minéraux accessoires. Sa concentration reste mineure, quelques dizaines de g/g à quelques pourcents. Les minéraux les plus courants sont par ordre d'abondance moyenne décroissante en uranium: le xénotime, la monazite, le zircon, l'allanite, le sphène et l'apatite.
 
Le xénotime est le phosphate d' yttrium et de terres rares lourdes (TRL) quadratique, de formule générale (Y,TRL)PO4.  Il contient peu de thorium et sa teneur en uranium peut atteindre plusieurs pourcents. Il est observé dans les granites et certaines roches metamorphiques, mais il est beaucoup plus rare que la monazite.  La monazite est le phosphate de terres rares légères (Trl) monoclinique, de formule générale Trl (PO4).
 
Les terres rares lourdes y sont présentes en très faible concentration et l'yttrium peut atteindre plusieurs pourcents. Les teneurs en uranium sont généralement de l'ordre du millier de g/g, mais peuvent atteindre plusieurs pourcents dans les zones de croissance externes de monazite
ayant cristallisé en association avec de l'uraninite.
 
Ce minéral n'est stable généralement que dans les roches magmatiques ou métamorphiques pauvres en
calcium. On le rencontre occasionnellement dans les filons hydrothermaux de moyenne température (300 à 400 C), comme dans le gisement d' uranium de Shinkolobwé au Zaïre ou dans les cavités à cristaux dans les Alpes. Dans les conditions de l'altération superficielle, ce minéral est très résistant et est entraîné par les rivières pour former des accumulations dans les sables de certaines plages où il est alors exploité principalement pour les terres rares.
 
Le zircon (Zrsio4), quadratique, est pratiquement présent dans tous les granites, les roches détritiques et métamorphiques.
 
Il se rencontre exceptionnellement dans les filons hydrothermaux. La teneur moyenne en uranium des zircons est de l'ordre de 1 500 g/g mais peut atteindre dans certaines zones de croissance des valeurs de l'ordre de plusieurs pourcents. Lorsque les teneurs en uranium du zircon sont de
plusieurs milliers de g/g, il devient metamicte. Ce minéral est généralement très résistant à l'
altération météorique et se retrouve comme la monazite dans les placers.
 
 
L'allanite (Ca, Ce, La, Th, U...) (Al, Fe3+, Fe2+) Al2si6o12 appartient au groupe des épidotes monocliniques.
 
Elle se caractérise par ses fortes teneurs en terres rares légères (quelques pourcents à 20%), thorium (de l'ordre du pourcent en général, jusqu'à 4,9%) et en uranium (quelques dizaines à
quelques centaines de g/g).
 
L'allanite s'observe dans les roches magmatiques et métamorphiques riches en calcium où elle représente, avec le sphène, le principal minéral de terres rares légères, comme l'est la monazite pour les roches pauvres en calcium. Elle est très fréquemment métamicte.
 
Le sphène (Catisio5), monoclinique, peut contenir de quelques dizaines à quelques centaines de g/g U.
 
Il est rarement métamicte. Il cristallise comme l'allanite dans les roches riches en calcium à partir de 200-300 C. Il s'altère sous forte pression de gaz carbonique en un assemblage de alcite, oxyde de titane et quartz.
 
L'apatite Ca5(PO4)3(OH, F, Cl, CO2), hexagonale, est comme le zircon, un minéral présent dans la plupart des roches.
 
Ses teneurs en uranium sont généralement faibles, quelques g/g à quelques centaines de g/g,
exceptionnellement quelques milliers de g/g dans les faciès concrétionnés du gisement d' uranium d'ltataia au Brésil.
 
III.--L'uranium dans les minéraux essentiels des roches
 
Du fait de son rayon ionique et de son degré de coordinance élevés, l'uranium ne peut entrer dans la structure des minéraux essentiels des roches, qui sont principalement des silicates d' éléments à rayon ionique et coordinance faibles. Les teneurs en uranium de ces minéraux, déterminées par la méthode des traces de fission, sont généralement très faibles, généralement inférieures à quelques g/g.
 
La contribution de ces minéraux à la teneur en uranium d'une roche est donc extrêmement faible. Les teneurs plus élevées trouvées dans la littérature correspondent généralement à des résultats obtenus sur minéraux séparés. Elles incluent de l'uranium provenant de minéraux accessoires en inclusion ou en partie adsorbé.
 
IV.--Adsorption sur les minéraux
 
La capacité d' adsorption de l'uranium par un certain nombre de minéraux contrôle, parfois très largement, sa géochimie, en particulier dans le cycle exogène. L'adsorption se produit lorsque les espèces ioniques d' uranium sont attirées par les surfaces des minéraux ayant une charge électrique opposée. Elle est donc contrôlée par le ph. Si l'on considère, par exemple, des complexes d' uranium tels que UO2+2, UO2OH+, il faut que la surface adsorbante soit chargée négativement. L'adsorption de l'uranium est également contrôlée par d'autres facteurs comme la cristallinité des minéraux, la présence et la nature des ligands (anions complexes) et la présence d'autres cations.
 
Les oxyhydroxydes de fer et les oxydes de titane sont les minéraux adsorbants les plus efficaces. La capacité d' adsorption de l'U sur les hydroxydes de titane a été testée pour récupérer l'uranium de l'eau de mer, mais le procédé reste extrêmement coûteux. Elle sert également à baisser la concentration en uranium des effluents d'usine ou de mine. La capacité d' adsorption des argiles est faible, et varie significativement en fonction de l'espèce. Par exemple les kaolinites adsorbent beaucoup moins l'uranium que les illites, alors que les montmorillonites ont le meilleur pouvoir adsorbant.
 
 
 

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